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Jun 06, 2023

Sinapsis artificial de alta sensibilidad y amplio rango de respuesta basada en poliimida con puntos cuánticos de grafeno incorporados

Informes científicos volumen 13,

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 8194 (2023) Citar este artículo

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Las sinapsis electrónicas artificiales se usan comúnmente para simular sinapsis biológicas para realizar varias funciones de aprendizaje, consideradas como una de las tecnologías clave en la próxima generación de computación neurológica. Este trabajo utilizó una técnica simple de recubrimiento por rotación para fabricar poliimida (PI): estructura de memristor de puntos cuánticos de grafeno (GQD). Como resultado, los dispositivos exhiben una corriente de supresión postsináptica notablemente estable que decae exponencialmente a lo largo del tiempo, como se interpreta en el fenómeno de plasticidad dependiente del tiempo de pico. Además, con el aumento de la señal eléctrica aplicada a lo largo del tiempo, la conductancia de la sinapsis eléctrica cambia gradualmente y la sinapsis electrónica también muestra una plasticidad dependiente de la amplitud y frecuencia del pulso aplicado. En particular, los dispositivos con la estructura de Ag/PI:GQDs/ITO preparados en este estudio pueden producir una respuesta estable a la estimulación de señales eléctricas entre milivoltios y voltios, mostrando no solo una alta sensibilidad sino también una amplia gama de "sensaciones". , lo que hace que las sinapsis electrónicas den un paso adelante para emular a las sinapsis biológicas. Mientras tanto, también se estudian y exponen en detalle los mecanismos de conducción electrónica del dispositivo. Los hallazgos de este trabajo sientan las bases para el desarrollo de modelos neuromórficos similares al cerebro en inteligencia artificial.

Un memristor se considera el cuarto elemento básico del circuito después de una resistencia, un inductor y un condensador. En 1971, Chua1 propuso por primera vez el concepto de memristor basado en el principio de simetría, luego Strukov2 et al. lo confirmó a través de experimentos en 2008. La investigación de memristor proporciona una ruta factible para desarrollar una nueva arquitectura informática que integre el almacenamiento y el procesamiento de información, que rompe el cuello de botella de la arquitectura tradicional de von Neumann. Los memristores tienen varias ventajas, como no volatilidad, alta velocidad, bajo consumo de energía, estructura simple y fácil integración3,4. Como tal, ha mostrado amplias perspectivas de aplicación en una nueva generación de memoria no volátil de alta densidad, inteligencia artificial neuromórfica, operaciones lógicas de alta velocidad y comunicaciones seguras5,6,7. Hasta la fecha, las funciones de las sinapsis biológicas que son simulados por memristores comprenden plasticidad dependiente del tiempo de pico (STDP), potenciación/depresión a largo plazo (LTP/LTD), potenciación/depresión a corto plazo (STP/STD) y facilitación de pulso emparejado (PPF). Los memristores que pueden simular estas funciones a menudo se denominan sinapsis electrónicas (e-synapses). Se espera que las sinapsis electrónicas imiten las sinapsis biológicas de manera integral, lo cual es crucial para realizar el procesamiento de información neuromórfica similar al cerebro y la computación de inteligencia artificial (IA) a nivel de componente8,9.

Aunque se han informado algunos logros prometedores, el estudio actual de memristores todavía encontró algunos problemas, típicamente inestabilidad del dispositivo, distribución de parámetros discretos y resistencia mecánica y durabilidad insuficientes para dispositivos portátiles flexibles, lo que resultó en una brecha con respecto a los estándares de uso comercial10,11. Por lo general, el proceso de preparación adoptado para mejorar el rendimiento del dispositivo aumenta la complejidad del proceso y no es adecuado para la fabricación de gran volumen. También vale la pena señalar que la alta sensibilidad y el amplio campo receptivo de las sinapsis biológicas a los microestímulos externos permiten que las sinapsis biológicas aceleren el procesamiento de la información más que las computadoras en términos de seguridad individual, procesamiento de la información y reducción del consumo de energía. Sin embargo, las sinapsis electrónicas informadas en la literatura anterior solo pueden responder a un rango limitado de señales eléctricas, especialmente aquellas que pueden reaccionar a la microestimulación rara vez se informan12. Por lo tanto, para las aplicaciones de IA y computación neuronal, se ha vuelto preferible utilizar materiales con altas propiedades mecánicas y estabilidad química para obtener memristores flexibles con un rendimiento estable, alta sensibilidad y un amplio rango de respuesta a través de procesos simples y fáciles de operar13,14 .

En consecuencia, este trabajo diseñó deliberadamente un dispositivo de estructura simple de tres capas utilizando un compuesto de polímero y puntos cuánticos como material resistivo funcional. Teniendo en cuenta las ventajas del proceso de fabricación fácil y de bajo costo, la idoneidad de la producción industrial en masa, se ha utilizado la técnica del proceso de solución, específicamente el recubrimiento por rotación, para depositar la capa resistiva de memristor. En comparación con los materiales de óxido inorgánico, los materiales poliméricos han llamado mucho la atención debido a sus ventajas que otros materiales inorgánicos no pueden superar, especialmente la baja densidad, la resistencia al desgaste, la resistencia a la corrosión y la alta flexibilidad15,16. Entre ellos, la poliimida (PI) tiene una fuerte estabilidad mecánica y química, alta confiabilidad eléctrica, exhibe propiedades eléctricas únicas y alta flexibilidad en una variedad de dispositivos portátiles17,18. Además, el PI que combina las ventajas anteriores es fácil de sintetizar y, por lo tanto, tiene un amplio potencial en aplicaciones prácticas y de investigación, ya sea como materiales funcionales o como sustratos de soporte19. Por lo tanto, en este estudio, se utilizó PI como material funcional anfitrión para sentar las bases de la alta flexibilidad y estabilidad química del dispositivo.

Los puntos cuánticos de grafeno (GQD) también poseen características de alta estabilidad térmica, química y eléctrica. Por lo tanto, son adecuados para incorporarse al polímero anfitrión para formar trampas de carga distribuidas uniformemente en el dispositivo, lo que puede mejorar de manera efectiva la distribución discreta de los parámetros del memristor20. Además, atribuido a la capacidad de captura de electrones de superficie ultra abundante y sensible resultante de la alta área de superficie específica de GQD, se espera que la sinapsis electrónica que aplica compuestos de PI: GQD mejore la capacidad de respuesta a las señales de microestimulación. Además, la dispersión de GQD en una matriz de polímero podría ser otra ventaja para mejorar la estabilidad del dispositivo en comparación con el poli(3,4-etilendioxitiofeno) poliestireno sulfonato de polímero conductor21. Esto se debe a la propiedad de alto aislamiento del material PI. La técnica del proceso de solución es un método oportuno y eficiente en comparación con la deposición de la capa atómica (ALD) de la capa aislante y, sin embargo, produjo la estabilidad equivalente22. Un proceso de solución también es una buena opción para la fabricación de alto rendimiento como en la aplicación real. La dimensión del dispositivo memristor es de una escala micrométrica para desarrollar el excelente potencial para una alta densidad de integración23,24.

Se disolvió p-fenilen bifeniltetra carboxamida (BPDA-PDA) en dimetilformamida (DMF) con una concentración de 1% en peso para preparar una solución precursora de PI. Luego, la solución se agitó bajo agitación magnética durante 2 h y se dejó durante 24 h. GQD de 1 mg/ml en solución de DMF adquirida de Nanjing XFNANO Materials TECH Co. (CAS: 7440-44-0). El precursor de PI preparado y la suspensión de GQD se mezclaron en diferentes proporciones de volumen de 10:1, 20:1 y 50:1 para una mayor optimización. Finalmente, las soluciones mixtas preparadas se sonicaron durante 10 minutos para garantizar una distribución homogénea de GQD en la matriz de PI.

En primer lugar, un vidrio de 3 cm × 3 cm recubierto con óxido de indio y estaño (ITO) se limpió secuencialmente por ultrasonidos con agua desionizada, acetona e isopropanol durante 20 min, respectivamente. Después de la limpieza, se secó en un horno de vacío a 60 °C, seguido de 15 min de tratamiento con plasma de oxígeno. A continuación, la mezcla de PI:GQDs preparada se revistió por rotación a 300 rpm durante 5 s, seguido de 3000 rpm durante 40 s en el ITO/vidrio limpio para formar una capa de nanocompuesto de ~ 30 nm. Posteriormente, la película depositada se trató térmicamente a 200 ℃ durante 1 h. Finalmente, los contactos superiores de Ag se formaron en la capa de nanocompuesto utilizando una máscara de sombra de 1 mm de diámetro bajo la evaporación térmica al vacío de 3 × 10–3 Pa. Del mismo modo, se preparó como muestra de referencia el dispositivo de PI sin dopaje GQDs.

Los GQD se caracterizaron mediante microscopía electrónica de transmisión (TEM; FEI Titan ETEMG2) y microscopio de fuerza atómica (AFM; Bruker multimodo 8). La imagen de la sección transversal del dispositivo se obtuvo con el microscopio electrónico de barrido de emisión de campo ZEISS MERLIN (FESEM). El rendimiento eléctrico del dispositivo fue probado por el sistema de caracterización de semiconductores Keithley 4200. Todas las pruebas se realizaron a temperatura ambiente y en condiciones ambientales.

Una sinapsis biológica es el sitio de contacto de dos neuronas, compuesta por una membrana presináptica, un espacio sináptico y una membrana postsináptica, como se muestra en la Fig. 1a. Cuando una sinapsis es estimulada por la actividad de la neurona anterior o posterior, su peso sináptico cambia y la información se transmite de una neurona a otra a través de las conexiones funcionales antes mencionadas. Paralelamente, actualiza el peso sináptico, lo que facilita el transporte25,26. La Fig. 1b muestra la estructura del memristor Ag/PI:GQDs/ITO de este trabajo. La Figura 1c muestra la imagen de la sección transversal FESEM de la capa memristiva de 30 nm del dispositivo. La capa memristiva es la clave para el almacenamiento y procesamiento sináptico de la información. La resistividad de la capa de memristor se forma al dispersar los GQD uniformemente en la matriz PI. Cuando las cargas se inyectan desde el electrodo, la conductancia del memristor cambia y demuestra diferentes fenómenos de respuesta similares a las sinapsis biológicas conocidas como sinapsis electrónica. La Figura 1d muestra la imagen TEM de los GQD. Se encuentra que la distribución de tamaño de GQD adoptada en este trabajo es de alrededor de 6 a 9 nm, como se indica con círculos rojos. Mientras tanto, la Fig. 1e muestra la observación AFM de los GQD. El recuadro en la Fig. 1e muestra que el grosor de los GQD es de aproximadamente 2 a 3 nm. El tamaño de los puntos cuánticos determina el control del transporte de carga en la película delgada, lo que da como resultado un efecto memristivo dependiente del tiempo.

Diagrama esquemático de (a) sinapsis biológica y (b) dispositivo memristor fabricado en la estructura de Ag/PI:GQDs/ITO. (c) Estructura de la sección transversal FESEM de un dispositivo fabricado. ( d ) TEM y ( e ) imágenes AFM de GQD.

La incorporación de puntos cuánticos afecta significativamente el rendimiento memristivo de los memristores fabricados. Si la concentración de GQD incorporada es demasiado baja, es difícil lograr trampas efectivas. Por el contrario, una alta concentración de GQD puede cambiar la relación de coordinación de la solución precursora de PI, lo que da como resultado el deterioro de la solución precursora de PI y la dificultad de formar una película de PI estable. Se descubrió que el dispositivo funcionaba mejor cuando la relación de volumen del precursor de PI con respecto a las GQD era de 20:1. La Figura 2a muestra el rendimiento del dispositivo bajo la aplicación repetida de barridos de voltaje de onda triangular de 0 a 2,0 V para observar el presináptico. Bajo la acción del primer barrido, el dispositivo muestra un estado de alta conductancia. Luego, cada escaneo hará que el valor de conductancia sea más pequeño que el anterior; la conductancia del dispositivo disminuye gradualmente con el aumento de la repetición de escaneo y no observa el aparente cambio brusco de corriente. Después de múltiples escaneos, el valor de resistencia del dispositivo cambia gradualmente a un estado de baja conductividad. La Figura 2b muestra que cuando se aplica el voltaje negativo inverso para el primer escaneo, el valor de conductancia del dispositivo vuelve al estado de alta conductancia inversa nuevamente, lo que indica que los estados de conductancia alta y baja del dispositivo se pueden configurar y restablecer repetidamente. En las siguientes veces de exploración de tensión inversa, el estado de conductancia del dispositivo disminuye gradualmente, lo que implica fenómenos similares a la exploración de tensión positiva. Bajo la estimulación continua del voltaje de corriente continua, el estado de conductancia del memristor fabricado cambia gradualmente, como se muestra con la flecha en las Fig. 2a y b. Eso significa que el peso sináptico de la e-synapse cambia gradualmente, de manera similar al desempeño de las sinapsis biológicas. La muestra de referencia sin GQD exhibió un efecto de resistencia pura y no exhibió un efecto memristivo, como se muestra en el recuadro de la Fig. 2a. La Figura 2b muestra que cuando se aplica el voltaje negativo inverso para el primer escaneo, el valor de conductancia del dispositivo vuelve al estado de alta conductancia inversa nuevamente, lo que indica que los estados de conductancia alta y baja del dispositivo se pueden configurar y restablecer repetidamente. En las siguientes veces de exploración de tensión inversa, el estado de conductancia del dispositivo disminuye gradualmente, lo que implica fenómenos similares a la exploración de tensión positiva. Bajo la estimulación continua del voltaje de corriente continua, el estado de conductancia del memristor fabricado cambia gradualmente, como se muestra con la flecha en las Fig. 2a y b. Eso significa que el peso sináptico de la e-synapse cambia gradualmente, de manera similar al desempeño de las sinapsis biológicas. La muestra de referencia sin GQD exhibió un efecto de resistencia pura y no exhibió un efecto memristivo, como se muestra en el recuadro de la Fig. 2a. El tratamiento térmico a 200 °C después de un proceso de recubrimiento por rotación de la mezcla PI:GQD es crucial para garantizar buenas propiedades de aislamiento eléctrico. Por lo tanto, rara vez aparecen cortocircuitos entre los electrodos ITO y Ag durante las pruebas eléctricas.

Diversas características eléctricas de los dispositivos fabricados. Curvas IV del dispositivo bajo la aplicación repetida de (a) barridos de voltaje de onda triangular positivos y (b) negativos. El recuadro de (a) muestra el I–V ignorable para la muestra de referencia. (c) (i) Forma de onda de voltaje de pulso aplicada, y (ii) la respuesta del dispositivo bajo la simulación de voltaje de pulso. (d) Variación del valor actual en un ciclo de la respuesta de impulso.

La Figura 2c muestra la respuesta actual del dispositivo cuando se aplicaron alternativamente 20 pulsos positivos y negativos al dispositivo. Debido a las diferentes resistencias de contacto causadas por los diferentes materiales de los electrodos superior e inferior, la prueba de pulso de circulación utiliza valores de voltaje positivo y negativo asimétricos. En consecuencia, el voltaje de pulso positivo se establece en 2 V, pero el voltaje de pulso negativo se establece en 2,5 V, con un ancho de 0,1 s y un intervalo de 1 s, como se muestra en la figura 2c (i). Para hacer una clara tendencia de observación, la Fig. 2d muestra el cambio del valor actual bajo impulsos en los primeros 40 pulsos. Se puede ver que el valor de la corriente que fluye a través del dispositivo se reduce gradualmente bajo la acción del voltaje del pulso, lo que indica que el estado de conductancia cambia de alto a bajo. Cuando se aplica el pulso de voltaje inverso, el dispositivo vuelve al estado de alta corriente. Con el aumento del número de pulsos, la conductividad del dispositivo disminuye gradualmente. El dispositivo puede repetir el mismo comportamiento eléctrico aplicando pulsos positivos y negativos continuos.

La característica de que los pesos sinápticos cambian según el estímulo se llama plasticidad sináptica, que es la base neurobiológica de la memoria y el aprendizaje en nuestro cerebro, así como la función principal de las sinapsis artificiales. La Figura 3 muestra la plasticidad sináptica del memristor basada en la estructura Ag/PI:GQDs/ITO. La figura 3a traza la conductancia calculada en función del valor máximo de voltaje y corriente de cada pulso y el ajuste de la curva para pulsos positivos y negativos. Se puede observar que la conductancia posterior del dispositivo fabricado bajo cada estimulación de pulso positivo es menor que el valor anterior, lo que significa que el peso sináptico cambia. La misma tendencia también se observa para los pulsos negativos. Por lo tanto, el dispositivo fabricado puede recordar el estado de aprendizaje anterior cuando se lo vuelve a estimular, lo que indica que la estructura Ag/PI:GQDs/ITO exhibe un aprendizaje de inhibición a corto plazo que se asemeja a STD. Además, se puede ver que cuando se aplican pulsos positivos o negativos continuos al memristor fabricado, muestra la misma tendencia de cambio de conductancia. El valor de conductancia cae rápidamente durante los primeros diez pulsos, luego se ralentiza gradualmente y finalmente alcanza la saturación. Tal proceso de cambio indica el proceso de aprendizaje exponencial del memristor, que es similar al proceso de aprendizaje biológico. La diferencia entre los valores de conductancia positivos y negativos se debe principalmente a las diferentes funciones de trabajo de los electrodos Ag e ITO. Por lo tanto, los electrones necesitan diferente energía de excitación para superar la misma barrera PI cuando se aplica voltaje al dispositivo en diferentes polaridades. Como resultado, el memristor muestra una conductancia asimétrica.

Plasticidad sináptica del memristor fabricado. (a) Gráficos de ajuste de datos y curvas de conductancia calculada positiva y negativa. (b) Curva de olvido de e-synapse bajo un solo pulso de 0.1 V una vez cada 8 min. (c) (i) Pulso cíclico aplicado, y (ii) respuestas del dispositivo por debajo de 300 s de pulso aplicado continuamente. (d) El valor máximo de la variación de corriente positiva y negativa para 100 ciclos.

El comportamiento de la memoria biosináptica se divide en memoria a corto plazo y memoria a largo plazo. También realizamos la prueba de características de memoria de olvido del memristor fabricado, como se muestra en la Fig. 3b. Inicialmente, el dispositivo estaba grabando en estado de alta conductancia a 2,25 µS. Después de que el dispositivo completó el aprendizaje mediante estimulación de pulso positivo con voltaje de pulso a 2,0 V, un ancho de 0,1 s y un intervalo de 1 s, cambió al estado de baja conductancia de 0,75 µS. Posteriormente, no se aplicó estimulación. El dispositivo se lee una vez cada 8 min con un pulso de 0,1 V para investigar el estado de conductancia. Dado que el pulso de lectura fue tan corto y de baja magnitud, el efecto de aprendizaje por el pulso de lectura es despreciable. En particular, el valor de conductancia aumenta lentamente y el dispositivo casi vuelve al estado inicial después de aproximadamente 1 h. Este comportamiento se asemeja al rendimiento de olvido del cerebro humano, en referencia a la curva de memoria de olvido propuesta por Ebbinghaus27, que describe la disminución en la probabilidad del cerebro humano de recordar recuerdos con el tiempo. La función exponencial, R = exp(− t/S), se puede utilizar para ajustar los datos de conductancia del proceso de olvido de memristor, donde R, t y S simbolizan la retención de la memoria, el tiempo y la fuerza relativa de la memoria, respectivamente28 . La Figura 3b muestra las curvas bien ajustadas de los puntos de datos y las tendencias de olvido. La Figura 3c muestra el comportamiento de la corriente de 300 s como consecuencia del pulso aplicado continuamente de 2,0 a -2,5 V. El dispositivo no mostró una degradación significativa hasta los 100 ciclos, como se muestra en la Figura 3d. El valor pico de la variación de corriente positiva y negativa para todos los ciclos se estimó en δP ~ 0.0197 y δN ~ 0.0312, lo que infiere que el cambio absoluto es visiblemente estable.

En algunos circuitos neuronales biológicos, la plasticidad de las sinapsis no solo muestra una dependencia de la serie temporal, sino también una dependencia de la amplitud y la frecuencia. Por lo tanto, el memristor preparado en este trabajo también se probó para determinar la dependencia de la amplitud y la frecuencia, como se muestra en la figura 4. La figura 4a (i) muestra el diagrama de forma de onda aplicado. Para probar la dependencia de la amplitud, se aplicaron + 1,6 V al dispositivo durante los primeros 20 pulsos, seguidos de 20 pulsos negativos a -2,5 V. El pulso negativo aplicado puede leer el estado de resistencia del dispositivo y reiniciarlo simultáneamente. Para el siguiente período, la amplitud de 40–60 pulsos positivos se incrementó a + 1,8 V y se ajustó con el mismo pulso negativo aplicado de 60 a 80. En el tercer y cuarto período siguientes, el tren de pulsos positivos mantuvo un paso de incremento de 0,2 V con respecto al período anterior. Por el contrario, el tren de pulso inverso siempre usaba la misma amplitud. Como resultado, en la Fig. 4a (ii), la medición de corriente negativa obtenida es directamente proporcional a la amplitud del pulso positivo, lo que indica el nivel de profundidad de aprendizaje fuerte de la sinapsis. Esto sugiere que la profundidad del aprendizaje sináptico depende de la intensidad de los estímulos presinápticos. El aumento de la estimulación conduce a un aprendizaje continuo y profundo. La figura 4b muestra los gráficos de conductancia derivados con el cambio de amplitud del pulso presináptico, como se muestra en la figura 4a (ii). El dispositivo demuestra el comportamiento de STD bajo estimulación de pulso de diferente amplitud. Tenga en cuenta que la conductancia final de la sinapsis es inversamente proporcional a la fuerza de la amplitud del pulso aplicado. De otra manera, el punto de saturación refleja el nivel de profundidad del aprendizaje.

Dependencia de amplitud y frecuencia del dispositivo memristor preparado. Diferentes (a) (i) amplitudes y (c) (i) frecuencias del pulso aplicado. La respuesta actual de los dispositivos bajo la estimulación de diferentes (a) (ii) amplitudes y (c) (ii) frecuencias. Curvas de cambio de valor de conductancia equivalente bajo estimulaciones de pulso de diferentes (b) amplitudes y (d) frecuencias.

La Figura 4c(i) muestra la dependencia de la frecuencia del aprendizaje sináptico a la constante de 2,0 V y − 2,5 V del tren de 20 pulsos. Se probaron trenes de pulsos positivos de diferentes frecuencias en tres períodos a 1,0 Hz, 0,65 Hz y 0,5 Hz, respectivamente. Al mismo tiempo, los siguientes tres períodos de tren de pulsos negativos se establecieron en 1,0 Hz para leer y restablecer el estado actual del dispositivo. En general, en la Fig. 4c(ii), en el tren de pulsos constante de 2,0 V, la corriente medida a baja frecuencia disminuye gradualmente, lo que da como resultado una corriente más alta en relación con la corriente del ciclo de alta frecuencia que disminuye rápidamente. Como tal, la tasa de disminución de la corriente se correlaciona proporcionalmente con la frecuencia de los trenes de pulsos aplicados. El comportamiento de dependencia de la frecuencia implica que el intervalo entre dos pulsos positivos cambia, lo que resulta en un grado diferente de cambio en la respuesta postsináptica, es decir, la FPP de las sinapsis. La FPP ocurre cuando dos pulsos iguales se separan en el tiempo y se mide la respuesta postsináptica (corriente). La respuesta actual en el segundo pulso debe depender de la distancia de tiempo entre los dos pulsos. Esto imita el comportamiento de las sinapsis biológicas, donde los pulsos uno tras otro facilitan el transporte de información.

Por el contrario, la corriente muestra una aparente tendencia decreciente análoga para los tres trenes de pulsos negativos que se fijaron en 1,0 Hz con la constante - 2,5 V. Sin embargo, la lectura de corriente máxima absoluta inicial para este aumento se registró en 5,033 µA, 5,736 µA, y 6,407 µA, después de 0,5 Hz, 0,65 Hz y 1,0 Hz, respectivamente. Vale la pena señalar que el punto de partida del segundo período negativo (5,736 µA) es más alto que el primer período negativo (5,033 µA). Asimismo, la corriente de inicio del tercer período negativo (6,407 µA) es mayor que la del segundo período (5,736 µA), como lo indica la flecha en la Fig. 4c (ii). Este comportamiento se puede describir como LTP, un reflejo significativo de la plasticidad sináptica, que es un aumento duradero impulsado por la actividad en la eficiencia de la transmisión sináptica excitatoria después de la entrega de un breve tren de estimulación eléctrica de alta frecuencia. La razón podría ser que la frecuencia del tren de pulsos positivos aplicado aumenta durante los tres ciclos, lo que implica que una frecuencia de pulsos positivos más alta da como resultado una reducción más rápida en la corriente directa del dispositivo. En otras palabras, una tasa de aprendizaje más rápida, lo que resulta en un mayor nivel de profundidad de aprendizaje negativo alcanzado. Este comportamiento es consistente con el proceso de aprendizaje sináptico biológico. La figura 4d muestra las curvas de conductancia de los dispositivos fabricados derivadas de la figura 4c bajo la estimulación de tres frecuencias diferentes en un tren de pulsos de 2,0 V. Está claro que a 1,0 Hz, el memristor cambia rápidamente de un estado de alta conductancia a un estado de baja conductancia. Cuando la frecuencia de los pulsos aplicados disminuye secuencialmente a 0,65 Hz y 0,5 Hz, la tendencia cambiante de la conductancia fue menor en comparación con la respuesta bajo estimulación de frecuencia de 1,0 Hz. Posteriormente, el comportamiento de conductancia de los dispositivos cambia a un estado de saturación de cambio lento después del cambio rápido inicial. Los tres estados de saturación de lecturas de 1,0 Hz, 0,65 Hz y 0,5 Hz se obtienen a 0,594 µS, 0,874 µS y 1,287 µS, respectivamente. Notablemente, la lectura de conductancia de saturación bajo estimulación de mayor frecuencia es menor, equivalente a un peso sináptico más considerable para las e-synapses. Por el contrario, el estado de saturación de la sinapsis bajo estimulación de baja frecuencia es menor.

La facilitación de pulsos emparejados (PPF) es una forma de plasticidad sináptica en la que las sinapsis pueden cambiar su capacidad para transmitir información, que es vital en el sistema nervioso. PPF ayuda a regular la comunicación entre las neuronas e influye en importantes procesos cognitivos, especialmente el aprendizaje y el almacenamiento de la memoria. En esta prueba, el dispositivo se configuró en un estado inicial de alta conductancia con valores de conductancia consistentes, seguido de dos pulsos consecutivos de 2 V de diferencia de tiempo (∆t) de 0,35, 1,0, 1,5, 2,0 y 2,5 s, respectivamente. La diferencia de conductancia puede calcularse registrando la conductancia inicial y final, indicadas como Gi y Gf, respectivamente. Por lo tanto, la tasa relativa de cambio en la conductancia se estima mediante {∆G = [|(Gf − Gi)|/Gi] × 100%}, que es el índice PPF, como se muestra en la Fig. 4e. A medida que disminuye el intervalo de tiempo entre pulsos emparejados, aumenta la tasa de cambio de la conductancia del dispositivo, de forma similar a como aumenta la intensidad de aprendizaje de una neurona sináptica con el intervalo de tiempo más corto entre estímulos sucesivos. Por el contrario, a medida que aumenta el intervalo de pulsos emparejados, la tasa de cambio de conductancia del dispositivo disminuye rápidamente, lo que es consistente con el hecho de que la mejora del aprendizaje de las neuronas sinápticas biológicas se vuelve menos efectiva para el intervalo más largo entre los estímulos de aprendizaje. Esta es también una manifestación de potenciación a corto plazo.

Las sinapsis en el sistema nervioso biológico suelen tener una alta sensibilidad y un amplio rango de respuesta, lo que permite que el sistema biológico responda con agilidad e inteligencia a cambios ambientales leves. La Figura 5 muestra la prueba de sensibilidad del memristor fabricado basado en la estructura Ag/PI:GQDs/ITO. Tenga en cuenta que en los resultados obtenidos en la sección "Synaptic STD, PPF y LTP", la amplitud de voltaje de la señal de pulso aplicada al dispositivo fue del orden de voltios, que no está en el rango de microestimulación. Por lo tanto, la amplitud de los pulsos aplicados se fijó en ± 100 mV, ± 10 mV y ± 1 mV, respectivamente, para examinar la sensibilidad y el rango de respuesta del dispositivo. Bajo la estimulación de impulsos del orden de magnitud de mV, el dispositivo todavía muestra características prominentes de memristor. En la Fig. 5a(i), la amplitud de la secuencia de voltaje de pulso aplicada para cada ciclo positivo y negativo se fijó en + 100 mV y − 100 mV con un ancho de 0,1 s y un intervalo de 1,0 s. La Figura 5a(ii) muestra que el dispositivo fabricado todavía exhibió una STD buena y estable bajo la excitación de un voltaje de pulso de ± 100 mV. Luego, para investigar más a fondo la sensibilidad de los dispositivos, la amplitud del voltaje de pulso aplicado se redujo aún más a ± 10 mV y ± 1 mV, como se muestra en la Fig. 5b (i) y c (i), respectivamente. Nuevamente, el memristor también exhibió un comportamiento STD estable prometedor en la Fig. 5b (ii) y c (ii). Más importante aún, la tendencia de transición de estado es consistente con el rendimiento bajo estímulos de mayor voltaje. Además, el dispositivo puede mantener un comportamiento memristivo significativo aunque la amplitud del pulso de ± 1 mV se haya reducido en 10–3 en comparación con el pulso aplicado de 2,0 V en la Fig. 2c (i). La corriente obtenida en la Fig. 5c (ii) muestra un bajo nivel de fluctuación de conductancia de las señales de ruido, que podría ignorarse ya que no afectó la tendencia actual del dispositivo. Alternativamente, el ruido se puede filtrar para una aplicación precisa real. La figura 5d muestra los gráficos de conductancia de comparación derivados de la figura 5a-c. El dispositivo mantiene un cambio fundamental constante en el peso sináptico bajo la estimulación de diferentes señales de pulso, de 1 mV a 2,0 V, con un rango de variación de amplitud de voltaje de 103 órdenes de magnitud. Este comportamiento infirió que el memristor fabricado basado en la estructura Ag/PI:GQDs/ITO tiene una sensibilidad ultra alta al voltaje de nivel mV y un amplio rango de respuesta.

Rendimiento de alta sensibilidad y amplio rango de detección. Voltaje de pulso aplicado de (a) (i) 100 mV, (b) (i) 10 mV y (c) (i) 1 mV. La respuesta actual de los dispositivos fabricados bajo la estimulación de (a) (ii) 100 mV, (b) (ii) 10 mV y (c) (ii) 1 mV (d) Comparación de valores de conductancia bajo las diferentes magnitudes de pulso estimulación de voltaje

Según la literatura, los mecanismos de trabajo propuestos de memristor incluyen principalmente hilo conductor27,28, captura de electrones29,30 y transición de estado de valencia31. Para este estudio, teniendo en cuenta que los GQD tienen varios niveles de energía y áreas de superficie únicas, se diseñaron las capacidades de captura y almacenamiento de carga de los GQD y se esperaba que afectaran significativamente el transporte de carga. La Figura 6 ilustra el posible proceso de transporte de carga del dispositivo memristor preparado bajo tensión aplicada. Primero, se realizó el método de ajuste de la curva IV para analizar el proceso de transporte de carga y el mecanismo memristivo del dispositivo fabricado. Luego, se especularon los posibles mecanismos de transporte en función del grosor de los dispositivos fabricados. En la Fig. 6, observe que la aparición de una corriente de emisión termoiónica a voltajes bajos es un mecanismo típicamente observado y comúnmente se relaciona con electrones generados térmicamente. Posteriormente, bajo la acción de un voltaje de polarización directa, es probable que se produzca una emisión de Schottky, ya que los datos I–V de la figura 2a se ajustaron bien a ln(I/T2) α V1/2, donde T es la temperatura. En este caso, los electrones se emiten primero desde el electrodo de Ag para superar la barrera dieléctrica PI32. En este momento, el valor de conductancia medido macroscópicamente es el más alto, ya que los electrones pueden emitirse y atraparse fácilmente en los diversos niveles de energía de los GQD33,34.

El posible transporte de carga ocurrió a través del dispositivo memristor fabricado bajo el voltaje aplicado.

El mecanismo de transporte se cambia para obedecer la corriente limitada de carga atrapada (TCLC) cuando los electrones se capturan rápidamente en el centro de captura formado por los GQD uniformemente dispersos. El valor de pendiente obtenido es ~ 2,7, lo que indica la emergencia de TCLC atrapado32. El valor de la pendiente se obtiene a través de la gráfica logarítmica doble de los datos I–V. A medida que aumentan gradualmente los electrones atrapados, se forma una región de carga espacial negativa en todo el dispositivo. Se establece un campo eléctrico incorporado opuesto al campo eléctrico externo22, lo que dificulta la inyección continua de electrones externos desde el electrodo. Por lo tanto, el dispositivo comienza a pasar de un estado de conductancia alto a uno bajo. Simultáneamente, con la aplicación de los pulsos directos, los electrones llenan gradualmente las trampas de energía multinivel de GQD y el dispositivo exhibe una disminución gradual en el estado de conductancia. Los electrones atrapados se liberan rápidamente de las trampas poco profundas cuando el dispositivo tiene polarización inversa y el campo eléctrico incorporado se elimina inmediatamente. Por lo tanto, la conductividad del dispositivo vuelve a un estado de alta conductancia. Bajo la acción del voltaje de polarización inversa subsiguiente, el dispositivo experimenta un proceso de transporte de carga similar al proceso de polarización directa. El mecanismo del proceso de olvido de memristor es que las bandas de energía multinivel de casi todos los GQD se llenan después de que el dispositivo entra en un estado de baja conductancia. Posteriormente, la polarización ya no se aplica y las cargas atrapadas se liberarán espontáneamente. Eventualmente, el dispositivo volverá al estado inicial de alta conductancia. El comportamiento de ultra alta sensibilidad se puede correlacionar con la distribución uniforme de los GQD en el polímero huésped, la fácil captura y la liberación de cargas de las características de los GQD17. Dado que la cantidad de carga inyectada está relacionada con la amplitud y la frecuencia del pulso aplicado, la e-synapse fabricada exhibe una plasticidad que depende tanto de la amplitud como de la frecuencia.

Memristor basado en una estructura simple de Ag/PI:GQDs/ITO fue preparado por un método de proceso de solución fácil de operar en este trabajo. El dispositivo exhibe plasticidad dependiente del tiempo a la señal eléctrica aplicada. Los pesos sinápticos de las sinapsis electrónicas cambian gradualmente con las señales eléctricas aplicadas a lo largo del tiempo, y las sinapsis electrónicas también muestran una plasticidad que depende de la amplitud y la frecuencia de los estímulos. Las e-synapses fabricadas demuestran respuestas estables a estímulos de mV a V, exhibiendo una alta sensibilidad y un amplio rango. El mecanismo conductor del dispositivo se deriva principalmente del mecanismo de captura de carga de los GQD dispersos en PI. Este memristor basado en PI:GQD exhibe excelentes propiedades de cambio de resistencia comparables a las fabricadas con materiales de óxido de metal inorgánico. Más importante aún, puede mejorar aún más varias funciones de las sinapsis biológicas simuladas, mejorar significativamente el rango de respuesta a la estimulación eléctrica y lograr una respuesta efectiva a la microestimulación. Por lo tanto, este estudio sentará las bases para el desarrollo de memristores en el cálculo neurológico.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este proyecto fue financiado por el Proyecto de Investigación Educativa para Jóvenes Docentes en Fujian de China (JAT220489), FRGS/1/2022/TK08/UKM/02/13 Programa de Subvención de Investigación Fundamental (FRGS), y apoyado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (62075043).

Escuela de Informática y Ciencias de la Información, Instituto de Tecnología de Fuzhou, Fuzhou, 350506, República Popular China

Lijie Kou y Nan Ye

Instituto de Microingeniería y Nanoelectrónica (IMEN), Universiti Kebangsaan Malaysia, 43600, Bangi, Selangor, Malaysia

Lijie Kou, Anjam Waheed, Rahmat Zaki Auliya y Poh Choon Ooi

Escuela de Física e Ingeniería de la Información, Universidad de Fuzhou, Fuzhou, 350002, República Popular China

Chaoxing Wu y Fushan Li

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LK y PCO escribieron el texto principal del manuscrito y prepararon las Figs. 1, 2, 3, 4, 5 y 6, NY, RZA y AW realizaron caracterizaciones FESEM, TEM y AFM. CW y FL realizaron el análisis de datos. Todos los autores revisaron y corrigieron el manuscrito.

Correspondencia con Chaoxing Wu, Poh Choon Ooi o Fushan Li.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Kou, L., Ye, N., Waheed, A. et al. Sinapsis artificial de alta sensibilidad y amplio rango de respuesta basada en poliimida con puntos cuánticos de grafeno incorporados. Informe científico 13, 8194 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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Recibido: 22 febrero 2023

Aceptado: 14 de mayo de 2023

Publicado: 20 mayo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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